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Designing Surfactant Ionic Liquid-Based Composites for CO2 Capture and Conversion

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Resumo(s)

Nowadays, society faces several challenges, with rising CO2 levels in the atmosphere. Chitosan aerogels are promising for catalysis, drug delivery, and environmental remediation. However, improving their catalytic, mechanical, and textural properties presents challenges. This dissertation investigated the development of chitosan-based aerogels incorporating ionic liquids (ILs) and poly(ionic liquids) (PILs) with surface active properties to optimize their struc- tural stability and porosity. Imidazolium-derived ILs and a PIL were synthesized with yields over 92%. These were then used to develop aerogels, using several formulations, varying IL and PIL concentrations, crosslinkers, and starch addition. Nitrogen adsorption studies showed that both ILs and PIL significantly impacted their shrinkage, density, and textural properties. Scanning electron mi- croscopy revealed noticeable changes in fiber architecture and arrangement. Higher concen- trations of PIL caused increased shrinkage due to denser crosslinking, while starch helped to counteract this effect by acting as a reinforcing agent. Solid-state Nuclear Magnetic Resonance and Attenuated Total Reflectance Fourier-Transform Infrared analyses confirmed the successful incorporation of ILs and PIL. The aerogels were used in cycloaddition reactions of epoxides to CO2, resulting in cyclic carbonates with up to 70% yields. Thermal treatment improved the catalytic efficiency of the PIL-based aerogels, underscoring the importance of processing conditions.
Atualmente, a sociedade enfrenta vários desafios, incluindo o aumento dos níveis de CO2 na atmosfera. Os aerogéis de quitosano são promissores para catálise, libertação controlada de medicamentos e recuperação ambiental. No entanto, melhorar as suas propriedades cata- líticas, mecânicas e texturais apresenta desafios. Esta dissertação investigou o desenvolvimento de aerogéis à base de quitosano incorporando líquidos iónicos (LIs) e poli(líquidos iónicos) (PLIs) com propriedades de superfície ativa para otimizar a sua estabilidade estrutural e poro- sidade. Foram sintetizados LIs e PLI derivados de imidazólio com rendimentos superiores a 92%. Estes foram utilizados para desenvolver aerogéis, com várias formulações, variando as concen- trações de LI e PLI, reticulantes e a adição de amido. Estudos de adsorção de azoto mostraram que tanto os LIs quanto o PLI impactaram significativamente a contração, densidade e propri- edades texturais dos aerogéis. A microscopia eletrónica de varrimento revelou mudanças no- táveis na arquitetura e organização das fibras. Maiores concentrações de PLI causaram maior contração devido à reticulação mais densa, enquanto o amido ajudou a mitigar esse efeito, atuando como agente de reforço. Análises de Ressonância Magnética Nuclear em estado só- lido e de Infravermelho com Transformada de Fourier de Refletância Total Atenuada confirma- ram a incorporação bem-sucedida dos LIs e PLI. Os aerogéis foram utilizados em reações de cicloadição de epóxidos com CO2, resultando em carbonatos cíclicos com rendimentos de até 70%. O tratamento térmico melhorou a efici- ência catalítica dos aerogéis à base de PLI, destacando a importância das condições de pro- cessamento.

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Surfactant Ionic liquids Aerogels Chitosan CO2 Conversion

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