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Orientador(es)
Resumo(s)
Since the 1990s, global awareness of environmental pollution has significantly grown. In this
context of a devastating and worrying rise in the impact of the increasing greenhouse effect, caused
primarily by the increase in carbon dioxide emissions, scientists and industry have been working to-
gether to try to mitigate the harmful effects of the significant increase in emissions of this gas. Over the
past three decades, numerous solutions for capturing carbon dioxide have been put forth, with the pre-
dominant methods in industrial applications revolving around the use of aqueous monoethanolamine
solutions for carbon dioxide capture. This type of capture has several drawbacks and limitations, such
as high material corrosion and high energy consumption for recycling.
In this work, motivated by the affinity for carbon dioxide of both graphene-based materials and
ionic liquids, poly(ionic liquid)-graphene cryogels were developed. Graphene oxide was synthesized
using a modified Hummers method. Ionic liquid monomers were synthesized and subsequently pol-
ymerized to obtain several poly(ionic liquids). High yields were obtained in both syntheses of graphene
oxide and poly(ionic liquids), which were the precursors of the cryogels. These materials were mixed
in various ratios and subjected to heat treatment to obtain cryogels. The materials were characterized
using Attenuated total reflectance Fourier transform infrared spectroscopy (ATR-FTIR), nuclear mag-
netic resonance spectroscopy (NMR), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), scanning and transmis-
sion electron microscopy (SEM and TEM). The obtained cryogels were used as catalysts in the addition
of carbon dioxide to styrene epoxide (styrene oxide), achieving high selectivity for the cyclic carbonate
(styrene carbonate) with yields up to 96%, without the use of co-catalysts or solvents, in reduced reaction
times, moderate temperature, and pressure. Overall, the developed cryogels were successful in CO2 up-
cycling.
Desde a década de 1990, houve um aumento significativo na consciência global sobre a poluição ambiental. Neste contexto de crescente alarme do impacto do efeito de estufa, principalmente devido ao aumento das emissões de dióxido de carbono, academia e a indústria têm colaborado para mitigar os efeitos prejudiciais dessas emissões. Nos últimos 30 anos, diversas soluções foram propostas para cap- tura de dióxido de carbono, com os métodos industriais predominantes centrados no uso de soluções aquosas de aminas. No entanto, esse tipo de captura apresenta desvantagens, como a corrosão intensa de materiais e o elevado consumo de energia na reciclagem. Neste estudo, inspirados pela afinidade do dióxido de carbono a materiais à base de grafeno e líquidos iónicos, desenvolvemos criogéis de poli(líquido iónico) - óxido de grafeno. O óxido de grafeno foi sintetizado por meio de uma versão modificada do método de Hummers. De seguida, monômeros de líquidos iónicos foram sintetizados e, posteriormente, polimerizados para obter diversos polímeros de líquidos iónicos, que serviram como precursores dos criogéis. Ambas as sínteses, tanto do óxido de grafeno quanto dos polímeros de líquidos iónicos, resultaram em elevados rendimentos, fundamentais para a produção dos criogéis. Esses materiais foram misturados em diferentes proporções e submetidos a tratamento térmico para obter os criogéis. A caracterização dos materiais foi realizada por meio de técnicas como espectroscopia de infra- vermelho por transformada de Fourier com refletância total atenuada (ATR-FTIR), espectroscopia de ressonância magnética nuclear (NMR), espectroscopia de fotoeletrões de raios X (XPS) e microscopia eletrônica de varredura e transmissão (SEM e TEM). Os criogéis resultantes foram utilizados como catalisadores na cicloadição de dióxido de carbono ao epóxido de estireno (óxido de estireno), demons- trando alta seletividade para o carbonato cíclico (carbonato de estireno), com rendimentos alcançados até 96%, sem a necessidade de co catalisadores ou solventes. Além disso, os tempos de reação foram reduzidos, e a temperatura e pressão mantidas em níveis moderados. No geral, os criogéis desenvolvidos provaram ser bem-sucedidos no CO2 upcycling.
Desde a década de 1990, houve um aumento significativo na consciência global sobre a poluição ambiental. Neste contexto de crescente alarme do impacto do efeito de estufa, principalmente devido ao aumento das emissões de dióxido de carbono, academia e a indústria têm colaborado para mitigar os efeitos prejudiciais dessas emissões. Nos últimos 30 anos, diversas soluções foram propostas para cap- tura de dióxido de carbono, com os métodos industriais predominantes centrados no uso de soluções aquosas de aminas. No entanto, esse tipo de captura apresenta desvantagens, como a corrosão intensa de materiais e o elevado consumo de energia na reciclagem. Neste estudo, inspirados pela afinidade do dióxido de carbono a materiais à base de grafeno e líquidos iónicos, desenvolvemos criogéis de poli(líquido iónico) - óxido de grafeno. O óxido de grafeno foi sintetizado por meio de uma versão modificada do método de Hummers. De seguida, monômeros de líquidos iónicos foram sintetizados e, posteriormente, polimerizados para obter diversos polímeros de líquidos iónicos, que serviram como precursores dos criogéis. Ambas as sínteses, tanto do óxido de grafeno quanto dos polímeros de líquidos iónicos, resultaram em elevados rendimentos, fundamentais para a produção dos criogéis. Esses materiais foram misturados em diferentes proporções e submetidos a tratamento térmico para obter os criogéis. A caracterização dos materiais foi realizada por meio de técnicas como espectroscopia de infra- vermelho por transformada de Fourier com refletância total atenuada (ATR-FTIR), espectroscopia de ressonância magnética nuclear (NMR), espectroscopia de fotoeletrões de raios X (XPS) e microscopia eletrônica de varredura e transmissão (SEM e TEM). Os criogéis resultantes foram utilizados como catalisadores na cicloadição de dióxido de carbono ao epóxido de estireno (óxido de estireno), demons- trando alta seletividade para o carbonato cíclico (carbonato de estireno), com rendimentos alcançados até 96%, sem a necessidade de co catalisadores ou solventes. Além disso, os tempos de reação foram reduzidos, e a temperatura e pressão mantidas em níveis moderados. No geral, os criogéis desenvolvidos provaram ser bem-sucedidos no CO2 upcycling.
Descrição
Palavras-chave
CO2 catalysis Poly(ionic liquids) Graphene oxide Cryogels
