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Single-step laser-induced graphene on paper as a platform for monitoring pH within smart bandages for wound application

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Chronic wounds and wound infection occurrences have become major public health concerns over the last years, affecting millions of people and costing billions to national healthcare systems. Many of these incidents are avoidable through proper monitoring of the wound health status. The boom of wearable sensors for in situ monitoring of relevant biomarkers like temperature, humidity, glucose concentration, and other analytes have shown to be viable pathways to continuous injury monitoring for chronic status and infection prevention. Among these analytes, pH has been a much-neglected parameter despite having a strong correlation with the wound healing status. Acute wounds initially present acidic pH levels (≈4), while chronic wounds oscillate indefinitely at higher pH levels (≈8). The discovery of laser-induced graphene (LIG) gave rise to the development of lowcost, flexible electrodes for the fabrication of biosensors on a multitude of recyclable and sustainable substrates, namely on paper. This dissertation project contributes to the research and optimization of LIG on paper as a medium for the fabrication of environmentally friendly, low-cost, and biocompatible pH sensors for future implementation within smart bandages and medical wound dressings. LIG on paper fabrication parameters were optimized for better electrical performance, having reached a sheet resistance value of 14.0 ± 1.50 Ω sq−1. LIG-based pH sensors were conceived based on a voltammetric approach by modifying the working electrode with riboflavin (vitamin B2) and monitoring its electrochemical response to different pH environments. The proposed device showed Super-Nernstian sensitivity of 78.2 ± 3.37 mV pH−1 over a 2 to 8, physiologically relevant, pH range, making it suitable for the application within a wound environment.
Feridas crónicas e as ocorrências de infeção em feridas são atualmente grandes preocupações de saúde pública, afetando milhões de pessoas e custando milhares de milhões aos sistemas nacionais de saúde. Muitos destes incidentes são evitáveis através de uma monitorização adequada do estado de regeneração dos ferimentos. A expansão dos sensores wearable para monitorização localizada de biomarcadores relevantes como temperatura, humidade, concentração de glucose, e outros analitos, tem demonstrado ser uma possível via de controlo contínuo do estado destas lesões, para prevenção da evolução para situação crónica e do surgimento de infeções. Entre estes analitos, o pH tem sido um parâmetro muito negligenciado, apesar de ter uma forte correlação com a fase de cicatrização da ferida. As feridas agudas apresentam inicialmente níveis de pH ácidos (≈4), enquanto que as feridas crónicas oscilam indefinidamente entre níveis de pH mais elevados (≈8). A descoberta do grafeno induzido por laser (LIG) deu origem ao desenvolvimento de elétrodos flexíveis e de baixo custo para o fabrico de biossensores, tendo por base diversos substratos recicláveis e sustentáveis, nomeadamente o papel. Este projeto de dissertação contribui para a investigação e otimização da produção de LIG em papel como meio para o fabrico de sensores de pH ecológicos, de baixo custo e biocompatíveis. Isto visando a implementação futura em pensos inteligentes e curativos médicos. Foi realizada a otimização dos parâmetros para fabricação do LIG em papel, tendo atingido valores de resistência em folha de 14.0 ± 1.50 Ω sq−1. Os sensores de pH baseados em LIG foram concebidos com base numa abordagem voltamétrica, modificando o elétrodo de trabalho com riboflavina (vitamina B2) e monitorizando a sua resposta eletroquímica a ambientes com diferentes valores de pH. O dispositivo proposto mostrou sensibilidade Super-Nernstiana de 78.2 ± 3.37 mV pH−1 ao longo de uma janela de pH fisiologicamente relevante de 2 a 8, tornando-o adequado para a aplicação em ferimentos.

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Palavras-chave

laser-induced graphene paper pH wound monitoring chronic wounds biosensors

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