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Autores
Orientador(es)
Resumo(s)
Antibiotics represent a class of pharmaceuticals used to treat bacterial infections. How-
ever, the ever growing use of antibiotics in agriculture, human and veterinary medicine,
has lead to great concern regarding the outbreak of microbe strains resistant to antimicro-
bial drugs. Azithromycin, clarithromycin, and erythromycin are macrolides, a group of
molecules with a broad spectrum of antibiotic properties, and are included in a watch list
of emerging pollutants that emphasises the importance of understanding their occurrence
and fate in the aquatic environment, and developing reliable monitoring tools for their
detection and quantification. Sensors provide many advantages compared to traditional
analytical techniques such as fast response time, simple operation, cost effectiveness, and
the ability to perform real-time, in situ monitoring. In this dissertation project, an ensem-
ble of nanostructured sensors formed by metal oxide and polyelectrolyte thin films de-
posited on ceramic substrates with gold interdigitated electrodes was produced and tested.
The morphological characterization of the thin films was achieved by scanning electron
microscopy. Impedance spectroscopy was employed as the transducing method for the
devices’ electrical signal, producing multivariate datasets subsequently analysed by prin-
cipal component analysis. The ZnO and TiO2 based sensors deposited with 50% and
100% O2, respectively, presented the most satisfactory results regarding the detection and
quantification of the three macrolides, by principal component analysis, in concentrations
between 10−15 M and 10−5 M in mineral water. Regarding the river water matrix, all the
metal oxide thin films were capable of discriminating non-doped and doped samples, and
sorting the different concentrations of azithromycin, clarithromycin, and erythromycin.
The electronic tongue, an array of sensors composed of the metal oxide and polyelectrolyte
thin film sensors, and one uncoated sensor, was capable of detection and quantification of
the three macrolides in river water, with a sensitivity of 4.9±0.6, 5.8±0.4, and 4.7±0.6 per
decade to azithromycin, clarithromycin, and erythromycin concentration, respectively.
Antibióticos são fármacos utilizados no tratamento de infeções bacterianas. No entanto, o crescente uso de antibióticos na agricultura, medicina humana e veterinária, suscita grande preocupação relativamente ao aparecimento de estirpes de bactérias resistentes a estes medicamentos. Azitromicina, claritromicina, e eritromicina são macrólidos, mo- léculas com um largo espetro de propriedades antibacterianas, e constam numa lista de referência de poluentes emergentes que enfatiza a importância de perceber a ocorrência destes compostos no meio aquático, e desenvolver métodos para a sua deteção e quantifica- ção que permitam uma monitorização eficaz. Os sensores apresentam várias vantagens re- lativamente aos métodos analíticos tradicionais tais como resposta rápida, manuseamento simples, rentabilidade, e monitorização in situ, em tempo real. Neste projeto de disserta- ção, foi desenvolvido e testado um conjunto de sensores nanoestruturados baseados em filmes finos de óxidos metálicos e polieletrólitos depositados em substratos de cerâmica com elétrodos de ouro interdigitados. A caracterização morfológica dos filmes foi reali- zada através de microscopia eletrónica de varrimento. A resposta elétrica dos dispositivos foi obtida por espetroscopia de impedância, produzindo conjuntos de dados multidimen- sionais posteriormente submetidos a uma análise de componentes principais. Os sensores cobertos com filmes de ZnO e TiO2 depositados com 50% e 100% de O2, respetivamente, apresentaram os resultados mais satisfatórios relativamente à deteção e quantificação dos três macrólidos, através de análise de componentes principais, em concentrações entre 10−15 M e 10−5 M em água mineral. No caso da matriz de água do rio, todos os sensores co- bertos com filmes de óxidos metálicos foram capazes de distinguir amostras não dopadas de amostras dopadas, e ordenar as diferentes concentrações dos três macrólidos. A língua eletrónica, um conjunto de sensores composto pelos dispositivos cobertos com filmes de óxidos metálicos e polieletrólitos, e um sensor sem filme, foi capaz de detetar e quantificar os três macrólidos na água do rio, com uma sensibilidade de 4.9±0.6, 5.8±0.4, e 4.7±0.6 por década da concentração de azitromicina, claritromicina e eritromicina, respetivamente.
Antibióticos são fármacos utilizados no tratamento de infeções bacterianas. No entanto, o crescente uso de antibióticos na agricultura, medicina humana e veterinária, suscita grande preocupação relativamente ao aparecimento de estirpes de bactérias resistentes a estes medicamentos. Azitromicina, claritromicina, e eritromicina são macrólidos, mo- léculas com um largo espetro de propriedades antibacterianas, e constam numa lista de referência de poluentes emergentes que enfatiza a importância de perceber a ocorrência destes compostos no meio aquático, e desenvolver métodos para a sua deteção e quantifica- ção que permitam uma monitorização eficaz. Os sensores apresentam várias vantagens re- lativamente aos métodos analíticos tradicionais tais como resposta rápida, manuseamento simples, rentabilidade, e monitorização in situ, em tempo real. Neste projeto de disserta- ção, foi desenvolvido e testado um conjunto de sensores nanoestruturados baseados em filmes finos de óxidos metálicos e polieletrólitos depositados em substratos de cerâmica com elétrodos de ouro interdigitados. A caracterização morfológica dos filmes foi reali- zada através de microscopia eletrónica de varrimento. A resposta elétrica dos dispositivos foi obtida por espetroscopia de impedância, produzindo conjuntos de dados multidimen- sionais posteriormente submetidos a uma análise de componentes principais. Os sensores cobertos com filmes de ZnO e TiO2 depositados com 50% e 100% de O2, respetivamente, apresentaram os resultados mais satisfatórios relativamente à deteção e quantificação dos três macrólidos, através de análise de componentes principais, em concentrações entre 10−15 M e 10−5 M em água mineral. No caso da matriz de água do rio, todos os sensores co- bertos com filmes de óxidos metálicos foram capazes de distinguir amostras não dopadas de amostras dopadas, e ordenar as diferentes concentrações dos três macrólidos. A língua eletrónica, um conjunto de sensores composto pelos dispositivos cobertos com filmes de óxidos metálicos e polieletrólitos, e um sensor sem filme, foi capaz de detetar e quantificar os três macrólidos na água do rio, com uma sensibilidade de 4.9±0.6, 5.8±0.4, e 4.7±0.6 por década da concentração de azitromicina, claritromicina e eritromicina, respetivamente.
Descrição
Palavras-chave
environmental monitoring macrolides nanostructered sensors metal oxides polyelectrolytes electronic tongue
