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Publicação
Development of polymeric dressings for advanced wound care based on bacterial cellulose and Fu- coPol
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Autores
Orientador(es)
Resumo(s)
Bacterial cellulose (BC) is a biopolymer characterised by high purity, mechanical re-
sistance, water-holding capacity and biocompatibility, making it a strong candidate for wound
dressing applications. However, high production costs and lack of intrinsic bioactivity remain
major limitations. This thesis addressed these challenges by (i) producing BC from sustainable
feedstocks and (ii) developing BC:FucoPol (FP) composites with bioactive properties.
BC was produced from unconventional substrates, including polyethene terephthalate
(PET) monomers (terephthalic acid and ethylene glycol), styrene and food waste (stale bread
hydrolysate and waste apple pulp). BC production from plastic-derived monomers was feasible
but yielded ≤1 g/L, requiring glucose supplementation. Food wastes performed far better: stale
bread hydrolysate resulted in a production of 2.40 g/L. In comparison, waste apple pulp
(APPsup) yielded up to 3.38 g/L, surpassing the production in standard glucose-supplemented
Hestrin–Schramm medium (1.5-2.1 g/L). The BC obtained from APPsup also exhibited favour-
able mechanical and barrier properties, making it the most promising feedstock among the
tested substrates.
To confer bioactivity, FP, an exopolysaccharide with antioxidant, photoprotective and
wound-healing properties, was incorporated into BC through three strategies.
In-situ compo-
sites, obtained by adding FP to the culture medium during biosynthesis, enabled homogene-
ous FP distribution and retained thermal stability (Tdeg = 317–343 °C), though structural dis-
ruption occurred above 1 wt.% FP.
Ex-situ Fe³⁺-crosslinked composites, produced by solvent
immersion followed by ionic gelation, reinforced the membranes' mechanical performance
(Storage modulus (G') up to 57.1 kPa) and promoted cell adhesion and spreading. Still, FP
remained in a gelled, less diffusible state. In contrast, simple
ex-situ impregnation (BC_IMFP),
without Fe³⁺-induced gelation, preserved FP’s bioactivity. Although it reduced the membrane's thermal stability (276 °C vs. 340 °C), it strongly enhanced keratinocyte viability (up to 159%)
and significantly improved wound closure (28.3 ± 7.5% in 24 h).
Overall, this work demonstrates that BC can be sustainably produced from waste and
petrochemical-derived substrates, and the resulting membranes can be functionalised with the
bioactive polysaccharide FP to generate multifunctional wound dressings. Each formulation
provides distinct advantages for different uses: neat BC membranes can be used for fluid man-
agement, the Fe³⁺-crosslinked composites offer improved mechanical reinforcement and pro-
mote cell adhesion, and the BC_IMFP displayed fast wound closure ability. These findings es-
tablish BC/FP systems as versatile dressings, bridging waste valorisation to advanced thera-
peutic applications.
A celulose bacteriana (CB) é um biopolímero caracterizado pela sua elevada pureza, resistência mecânica, capacidade de retenção de água e biocompatibilidade, o que a torna um forte candidato para aplicações em curativos de feridas. No entanto, os elevados custos de produção e a ausência de bioatividade intrínseca continuam a ser limitações significativas. Esta tese abordou estes desafios através de (i) produção de CB a partir de substratos sustentáveis e (ii) desenvolvimento de compósitos de CB:FucoPol (FP) com propriedades bioativas. A CB foi produzida a partir de substratos não convencionais, incluindo monómeros de polietileno tereftalato (PET) (ácido tereftálico e etilenoglicol), estireno e resíduos alimentares (hidrolisado de pão e polpa de maçã). A produção de CB a partir de monómeros derivados de plásticos revelou-se viável, mas limitada (≤1 g/L), necessitando de suplementação com glu- cose. Em contraste, os resíduos alimentares apresentaram melhor desempenho: o hidrolisado de pão produziu 2.40 g/L e a polpa de maçã (APPsup) atingiu até 3.38 g/L, ultrapassando a produção no meio Hestrin–Schramm suplementado com glucose (1.5–2.1 g/L). A CB obtida de APPsup apresentou ainda propriedades mecânicas e de barreira favoráveis, identificando este resíduo como o substrato sustentável mais promissor entre os testados. Para conferir bioatividade, o FP, um exopolissacarídeo com propriedades antioxidantes, fotoprotetoras e cicatrizantes, foi incorporado na CB através de três estratégias. Os compósitosin-situ, obtidos pela adição de FP ao meio de cultura durante a biossíntese, permitiram uma distribuição homogénea de FP e mantiveram a estabilidade térmica (Tdeg = 317–343 °C), em- bora ocorressem disrupções estruturais acima de 1 wt.% FP. Os compósitos ex-situ reticulados com Fe³⁺, produzidos por imersão seguida de gelificação iónica, reforçaram o desempenho mecânico (módulo de armazenamento (G’) até 57.1 kPa) e promoveram a adesão e o espalha- mento celular, embora o FP permanecesse num estado gelificado e pouco difusível. Em con- traste, a impregnação ex-situ simples (BC_IMFP), sem gelificação induzida por Fe³⁺, preservou a bioatividade do FP. Apesar de reduzir a estabilidade térmica (276 °C vs. 340 °C), promoveu fortemente a viabilidade dos queratinócitos (até 159%) e melhorou significativamente o fecho da ferida (28.3 ± 7.5% em 24 h). Em síntese, este trabalho demonstra que a CB pode ser produzida de forma sustentável a partir de substratos residuais e petroquímicos e funcionalizada com FP para originar curativos multifuncionais para feridas. Cada formulação apresenta vantagens distintas: CB pura para ges- tão de fluidos, compósitos reticulados com Fe³⁺ para reforço mecânico e adesão celular, e BC_IMFP para cicatrização rápida da ferida. Estes resultados estabelecem os sistemas CB/FP como curativos versáteis, unindo a valorização de resíduos a aplicações terapêuticas avançadas.
A celulose bacteriana (CB) é um biopolímero caracterizado pela sua elevada pureza, resistência mecânica, capacidade de retenção de água e biocompatibilidade, o que a torna um forte candidato para aplicações em curativos de feridas. No entanto, os elevados custos de produção e a ausência de bioatividade intrínseca continuam a ser limitações significativas. Esta tese abordou estes desafios através de (i) produção de CB a partir de substratos sustentáveis e (ii) desenvolvimento de compósitos de CB:FucoPol (FP) com propriedades bioativas. A CB foi produzida a partir de substratos não convencionais, incluindo monómeros de polietileno tereftalato (PET) (ácido tereftálico e etilenoglicol), estireno e resíduos alimentares (hidrolisado de pão e polpa de maçã). A produção de CB a partir de monómeros derivados de plásticos revelou-se viável, mas limitada (≤1 g/L), necessitando de suplementação com glu- cose. Em contraste, os resíduos alimentares apresentaram melhor desempenho: o hidrolisado de pão produziu 2.40 g/L e a polpa de maçã (APPsup) atingiu até 3.38 g/L, ultrapassando a produção no meio Hestrin–Schramm suplementado com glucose (1.5–2.1 g/L). A CB obtida de APPsup apresentou ainda propriedades mecânicas e de barreira favoráveis, identificando este resíduo como o substrato sustentável mais promissor entre os testados. Para conferir bioatividade, o FP, um exopolissacarídeo com propriedades antioxidantes, fotoprotetoras e cicatrizantes, foi incorporado na CB através de três estratégias. Os compósitosin-situ, obtidos pela adição de FP ao meio de cultura durante a biossíntese, permitiram uma distribuição homogénea de FP e mantiveram a estabilidade térmica (Tdeg = 317–343 °C), em- bora ocorressem disrupções estruturais acima de 1 wt.% FP. Os compósitos ex-situ reticulados com Fe³⁺, produzidos por imersão seguida de gelificação iónica, reforçaram o desempenho mecânico (módulo de armazenamento (G’) até 57.1 kPa) e promoveram a adesão e o espalha- mento celular, embora o FP permanecesse num estado gelificado e pouco difusível. Em con- traste, a impregnação ex-situ simples (BC_IMFP), sem gelificação induzida por Fe³⁺, preservou a bioatividade do FP. Apesar de reduzir a estabilidade térmica (276 °C vs. 340 °C), promoveu fortemente a viabilidade dos queratinócitos (até 159%) e melhorou significativamente o fecho da ferida (28.3 ± 7.5% em 24 h). Em síntese, este trabalho demonstra que a CB pode ser produzida de forma sustentável a partir de substratos residuais e petroquímicos e funcionalizada com FP para originar curativos multifuncionais para feridas. Cada formulação apresenta vantagens distintas: CB pura para ges- tão de fluidos, compósitos reticulados com Fe³⁺ para reforço mecânico e adesão celular, e BC_IMFP para cicatrização rápida da ferida. Estes resultados estabelecem os sistemas CB/FP como curativos versáteis, unindo a valorização de resíduos a aplicações terapêuticas avançadas.
Descrição
Palavras-chave
Polysaccharides Bacterial cellulose FucoPol Wound dressings Waste valorisation Wound-healing