QUANTUM DOTS FOR OPTOELECTRONIC APPLICATIONS. CHARACTERIZATION OF PEROVSKITE CAPPED LEAD SULPHIDE QUANTUM DOTS THROUGH THIN-FILM TRANSISTORS

Abstract

Halide perovskite materials have emerged as promising semiconductors for optoelectronic applications, including photovoltaic cells and thin-film transistors (TFTs), due to their tuneable bandgap and high carrier mobility. However, optimizing charge transport and stability in these materials remains a challenge. This thesis investigates the functionaliza- tion of lead sulphide (PbS) colloidal quantum dots (QDs) with halide perovskite ligands as a strategy to enhance charge carrier mobility and passivate surface defects in TFTs. A comprehensive study regarding the synthesis of quantum dots through hot-injection method, followed by ligand exchange procedure from initial oleic acid chains to perovskite ones, and thin-film transistor fabrication in a staggered bottom-gate, top-contact configu- ration was conducted. Optical, morphological, and electronic characterizations, including optical spectroscopy, X-ray diffraction (XRD), Fourier-transform infrared spectroscopy (FTIR), scanning electron microscopy (SEM) and transistor electrical characterization mea- surements, were performed to evaluate the effects of perovskite functionalization on PbS QDs. The results indicate that perovskite-capped PbS QDs exhibit ambipolar and im- proved charge transport properties, reaching hole mobilities up to 8.81 × 10−2 cm2 · V−1s−1 in dark conditions, by using three depositions of the semiconductor material. We also re- port an optimal concentration of 104 mg · mL−1 for the semiconductor in study, among the ones analysed. Under light conditions, we report mobilities up to 3.690 × 10−1 cm2 · V−1s−1, at 1 spin with 104 mg · mL−1, making this semiconductor layer a promising candidate for next-generation semiconductor layers in TFTs. This research contributes to the development of quantum dot-perovskite hybrid mate- rials, offering new insights into material optimization strategies for optoelectronic device applications.

Materiais de perovskite halogenada têm emergido como semicondutores promissores para aplicações optoeletrónicas, incluindo células fotovoltaicas e transístores de filme fino (TFTs), devido à sua banda proibida ajustável e elevada mobilidade dos portadores de carga. No entanto, a otimização do transporte de carga e da estabilidade destes materiais continua a ser um desafio. Esta tese investiga a funcionalização de pontos quânticos (QDs) de sulfureto de chumbo (PbS) com ligandos de perovskite halogenada como uma estratégia para aumentar a mobilidade dos portadores de carga e passivar defeitos superficiais em TFTs. Neste trabalho foi realizado um estudo abrangente sobre a síntese de pontos quânticos através do método de injeção quente, seguido de um processo de mudança de ligandos de ácido oleico para os de perovkiste, e da fabricação de transístores de filme fino numa configuração bottom-gate staggered, top-contact. Para avaliar os efeitos da funcionalização com perovskite nos QDs de PbS, foram realizadas caracterizações óticas, morfológicas e eletrónicas, incluindo espectroscopia ótica, difração de raios X (XRD), espectroscopia de infravermelho por transformada de Fourier (FTIR), microscópio eletrónico por varrimento (SEM) e medições de caracterização elétrica dos transístores. Os resultados indicam que os QDs de PbS funcionalizados com perovskite apresentam propriedades melhoradas de transporte de carga, atingindo mobilidades de 8.81 × 10−2 cm2 · V−1s−1 utilizando três deposições do material semicondutor, tendo uma concentração maximizante de 104 mg · mL−1. Para condições de iluminação, reportamos mobilidades de até 3.690 × 10−1 cm2 · V−1s−1, utilizando uma deposição com concentração ótima de 104 mg · mL−1. Estes valores tornam o material semicondutor em estudo num candidato promissor para a próxima geração de camadas semicondutoras em TFTs. Este estudo contribui para o desenvolvimento de materiais híbridos de pontos quânticos- perovskite, oferecendo novas perspetivas sobre estratégias de otimização de materiais para aplicações em dispositivos optoeletrónicos.