Crespo, JoãoNascimento, FranciscoFatima, Arooj2025-12-172025-12-05http://hdl.handle.net/10362/191883Traditional materials utilized in several industrial sectors primarily originate from petrole-umbased polymers. Despite their desirable properties, these materials pose significant obstacles due to their non-renewable origin, environmental impact, and limited recyclabil-ity. Cellulose, a natural biopolymer, has attracted considerable attention in the quest for more sustainable alternatives. However, cellulose extracted from plants contains impuri-ties and requires energy intensive chemical treatments. Additionally, its elevated demand contributes to deforestation and ultimately leads to ecological imbalance. Bacterial cellu-lose (BC) has emerged as a viable competitor that mitigates many of these limitations. BC, produced by microbial fermentation, has high purity and tunability, making it a promis-ing alternative to petroleum and plant-derived materials in terms of sustainability, per-formance, and customizability. This doctoral research investigates the sustainable devel-opment and functionalization of bacterial cellulose membranes and microparticles specifi-cally designed for three applications: air/gas filtration, drug delivery, and lithium-ion re-covery from spent lithium-ion battery (LIb) recycling. The preliminary study focuses on the biosynthesis of bacterial cellulose membranes using Komagataeibacter strains (FXV3, NFXK3, and K. intermedius) under varied cultured condi-tions to increase the BC production and to tailor the resulting BC membranes properties. The BC membranes demonstrated distinct morphology, mechanical strength, and gas permeability (N₂, CO₂, O₂), featuring pore sizes appropriate for air/gas filtration. The sec-ond study addresses the pristine BC dissolution challenges to expand its applicability for drug delivery. BC was dissolved in N-Methylmorpholine-N-oxide (NMMO) and processed into drug loaded microparticles, where the lack of particle stability, drug loading, and re-lease performance was improved by incorporating alginate as an ionic crosslinker. The final part of this research underscores the functionalization (chemical acetylation) of BC and its further modification with N-methyl-Npropylpiperidinium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide (PP13–TFSI), an ionic liquid, and hydrogen manga-nese oxide (HMO) to produce BCA hybrid membranes with increased ion exchange capac-ity, conductivity, and Li⁺ selectivity, thereby facilitating the recovery of lithium from spent lithium-ion battery leachate. This research demonstrates the processability and sustainability of bacterial cellulose, en-abling its use in biomedical and advanced separation processes through simple yet effi-cient production methods without compromising environmental safety standards.Os materiais tradicionais utilizados em vários setores industriais provêm, maioritariamen-te, de polímeros derivados do petróleo. Apesar das suas propriedades desejáveis, estes materiais apresentam obstáculos significativos devido à sua origem não renovável, ao im-pacto ambiental e à reciclabilidade limitada. A celulose, um biopolímero natural, tem atra-ído considerável atenção na procura por alternativas mais sustentáveis. No entanto, a celulose extraída de plantas contém impurezas e requer tratamentos químicos energetica-mente intensivos. Adicionalmente, a elevada procura por esta matéria-prima contribui para a desflorestação, levando ao desequilíbrio ecológico. A celulose bacteriana (CB) sur-giu como uma alternativa viável, superando muitas destas limitações. Produzida por fer-mentação microbiana, a CB apresenta elevada pureza e capacidade de modificação, tor-nando-se uma alternativa promissora aos materiais derivados do petróleo e das plantas, em termos de sustentabilidade, desempenho e personalização. Este projeto doutoral ex-plora o desenvolvimento sustentável e a funcionalização de membranas e micropartículas de celulose bacteriana, especificamente concebidas para três aplicações: filtração de ar/gases, administração controlada de fármacos e recuperação de iões de lítio a partir do processo de reciclagem de baterias de iões de lítio (BIi) em final de vida. O estudo inicial centra-se na biossíntese de membranas de celulose bacteriana utilizando estirpes de Komagataeibacter (FXV3, NFXK3 e K. intermedius) sob diferentes condições de cultivo, com o objetivo de aumentar a produção de CB e ajustar as propriedades das membranas obtidas. As membranas apresentaram morfologia distinta, resistência mecâ-nica e permeabilidade a gases (N₂, CO₂, O₂), com tamanhos de poro adequados para a filtração de ar/gases. O segundo estudo aborda os desafios relacionados com a dissolução da CB pura, visando expandir a sua aplicabilidade na administração de fármacos. A CB foi dissolvida em N-metilmorfolina-N-óxido (NMMO) e processada em micropartículas para libertação controlada de fármacos, tendo-se melhorado a estabilidade das partículas, a carga de fármaco e o desempenho na libertação através da incorporação de alginato co-mo agente reticulante iónico. A última componente deste projeto centra-se na funcionali-zação (acetilação química) da CB e a sua posterior modificação com Nmetil- N-propilpiperidínio bis(trifluorometanosulfonil)imida (PP13–TFSI), um líquido iónico, e óxi-do de manganês hidrogenado (HMO), para produzir membranas híbridas de acetato de celulose bacteriana (BCA) com maior capacidade de permuta iónica, condutividade e seletividade para o Li⁺, facilitando assim a recuperação de lítio a partir de lixiviados de bateri-as de iões de lítio. Este projeto de doutoramento demonstra a processabilidade e sustentabilidade da celulose bacteriana, permitindo a sua aplicação em processos biomédicos e de separação avançada, através de métodos de produção simples, mas eficientes, sem comprometer os padrões de segurança ambiental.engBacterial cellulose (BC)Bacterial cellulose acetate (BCA)Air/gas filtrationDrug deliveryLithium selective membranesLithium-ion battery recyclingdoctoral thesis